Mikroskopische Theorie der Ladungsträgererzeugung in konjugierten Polymeren

Halbleitende konjugierte Polymere bergen immenses Potential für Anwendungen in Optoelektronik, Photonik und Photovoltaik. In dem hier geplanten Projekt beschäftigen wir uns ausgehend von einer mikroskopischen Perspektive mit der Ladungsträgererzeugung in konjugierten Polymeren. Dabei widmen wir uns im Detail (i) der Ladungsträgererzeugung durch molekulare Dotierung (wichtig für alle optoelektronischen Anwendungen) und (ii) der Erzeugung von Ladungsträgern durch Ladungstrennung nach Photoanregung (der Prozess am Herzen der organischen Photovoltaik). In unseren Untersuchungen werden wir uns auf technologisch releavante co-Polymere mit eingebauter Donor-Akzeptor Struktur konzentrieren. Einer der Vorteile dieser co-Polymere liegt in ihrer verbesserten Effizienz der Ladungsträgertrennung. Andererseits wurde kürzlich auch gezeigt, das die Dotierung dieser komplexeren Materialien behindert wird durch die zusätzliche Unordnung bei der zufälligen Positionierung der zur Dotierung verwendeten Moleküle. Im ersten Teil des Projektes werden wir uns mit den zur Dotierung relevanten elektronischen Prozessen, wie der Bildung sogenannter charge-transfer Komplexen und dem vollständigen Elektronenübertrag, auseinandersetzen. Dabei werden wir ein detailliertes mikroskopisches Verständnis der zugrundeliegenden physikalischen/chemischen Prozesse entwickeln und Stategien verfolgen, um die Effizienz der Dotierung zu verbessern. Zum Beispiel die Verwendung von ausreichend großen Molekülen zur Dotierung zur Interpolation zwichen Donor und Akzeptor Einheiten erscheint dabei ein vielversprechender Ansatz, der in diesem Projekt untersucht werden wird. Im zweiten Teil des Projektes werden wir uns mit der photo-induzierten Ladungsträgererzeugung durch Dissoziation von Exzitonen in schwach gebundene Ladungsträgerpaare beschäftigen. Basierend auf ab-initio Berechnungen der nicht-adiabatischen molekularen Dynamik in den angeregten Zuständen, werden wir direkt den Einfluss überschüssiger Anregungsenergie auf die Effizienz der Ladungsträgertrennung untersuchen, sowie die Rolle von intra- und inter-molekularen Relaxationsprozessen. Ein weiterer wichtiger Aspekt des aktuellen Projektes ist die enge Zusammenarbeit mit unseren experimentellen Partnern. Optische Spektroskopie von elektronischen Anregungen und Vibrationsmoden wird direkten Aufschluss über relevante elektronische Mechanismen geben und kann in direktem Zusammenhang mit unseren theoretischen Berechnungen analysiert werden und mit berechneten Spektren verglichen werden. Aufbauend auf der Analyse grundlegender physikalischer Prozesse sollen allgemeine Konzepte mit Gültigkeit für eine große Klasse an konjugierten Materialien entwickelt werden, die zukünftig zur Verbesserung des Anwendungspotentials dieser Materialien beitragen wird.

DFG-Verfahren Sachbeihilfen